Su primera vocación fue la literatura y, además de pintor y escultor, desarrolló también una fecunda carrera como dibujante, escenógrafo, ilustrador, diseñador de carteles y grabador.
Aunque en sus últimas obras dio rienda suelta a sus pasiones literarias y artísticas y creó una excepcional galería de retratos de personajes a veces reales, a veces imaginarios (Dante, Don Juan Tenorio, Cyrano de Bergerac, Balzac, Van Gogh, Joyce, Orson Welles), su trayectoria creativa estuvo siempre muy influida por las circunstancias políticas y culturales de la historia española y europea de mediados del siglo XX, que no dudó en utilizar como material para su trabajo artístico.
Exilio en París
Se exilió en 1958 y vivió en París y después en Italia hasta el fin del régimen y, aunque había estudiado en la Escuela de Periodismo, en aquella época empezó a interesarse por la imagen y su poder de transmisión, dejando de lado su idea inicial de dedicarse a la información, no así la escritura.
Arroyo era un artista destacado de la llamada figuración narrativa, una tendencia que precisamente surge en los años sesenta en París y que se presenta como alternativa a las corrientes dominantes de la abstracción. En su vertiente más política, esta figuración tiene reminiscencias del Pop Art. En 1960 participó en el Salon de la Jeune Peinture y en 1963 en la III Bienal de París, donde presentó el políptico Los cuatro dictadores, que provocó las protestas del Gobierno español.
Veto franquista
Ya desde aquella época, en su producción se alternan periodos violentamente corrosivos con otros más humorísticos y amables. Su trabajo no pasó desapercibido y el carácter provocador que imprimía en sus trabajos le valió el veto del Gobierno franquista, censurando, también en 1963, una exposición del artista en la Galería Biosca de Madrid porque uno de los toreros retratados presentaba una sospechosa semejanza con el general Franco.
La técnica del trabajo de Arroyo se basaba sobre todo en la alquimia del collage, en una búsqueda constante del eclecticismo que le llevó a trabajar con diferentes materiales y técnicas.
Además de reinterpretar en su pinturas y esculturas a personajes históricos, como Hitler o Mussolini, también hizo su versión de obras clásicas de la historia del arte como La adoración del Cordero Místico de los hermanos Van Eyck. En 1995 representó a España, junto con el escultor Andreu Alfaro, en la 46 bienal de Venecia.
En 2000, el Ministerio de Cultura le concedió la Medalla de Oro al Mérito en las Bellas Artes.
El humor es un elemento omnipresente en sus pinturas y en sus textos, donde su libertad de invención nunca deja de cobrar impulso. Fue autor de la biografía Panamá Al Brown, de la obra de teatro Bantam, Sardinas en aceite, El Trío Calaveras, Goya, Benjamin, Byron-boxeur, de un diario pintado-escrito, Un día sí y otro también, de sus memorias Minuta de un testamento y de un libro de reflexiones sobre la pintura titulado Los bigotes de La Gioconda.
En más de una ocasión mencionó la necesidad de alejarse de la pintura y trabajar en otras disciplinas para de nuevo volver al dibujo y la pintura. “El destino de un pintor es serlo hasta el final”, afirmaba.